Manusia dan iblis adalah dua sisi dari koin yang sama, seperti halnya Assiah dan Gehenna, dunia masing-masing. Satu-satunya cara untuk bepergian di antara alam adalah dengan kepemilikan, seperti dalam cerita hantu. Namun, Setan, penguasa Gehenna, tidak dapat menemukan host yang cocok untuk dimiliki dan karenanya, tetap dipenjara di dunianya. Dalam upaya putus asa untuk menaklukkan Assiah, ia malah mengirim putranya, berniat baginya untuk akhirnya tumbuh menjadi kapal yang mampu dimiliki oleh raja iblis. Ao no Exorcist mengikuti Rin Okumura yang tampak seperti remaja biasa, yang agak merepotkan — itu sampai suatu hari dia disergap oleh setan. Dunianya terbalik ketika dia menemukan bahwa dia sebenarnya adalah putra Setan dan ayah iblisnya ingin dia kembali sehingga mereka dapat menaklukkan Assiah bersama. Tidak ingin bergabung dengan raja Gehenna, Rin memutuskan untuk memulai pelatihan untuk menjadi pengusir setan sehingga ia dapat berjuang untuk membela Assiah bersama saudaranya Yukio.
